地下深くにあり、“ほうせきポケモン”メレシーたちが平和に暮らす、美しい国「ダイヤモンド鉱国」。
この国にある、巨大なダイヤモンド「聖なるダイヤ」は、鉱国を維持する大切なエネルギー源として、長い間その役割を果たしてきたが、今まさにその命が尽きようとしていた。このままではこの美しい鉱国は滅んでしまう！
そんな時、ディアンシーはサトシとピカチュウに出会い、聖なる力を求めて「生命のポケモン」ゼルネアスを探す旅に出る。その行く手には、ディアンシーを狙う盗賊たち、そして、かつてカロス地方のあらゆる生命を消滅させたという「破壊のポケモン」イベルタルの眠る繭が待ち受けていた――。
果たしてディアンシーは自分の国を救う事が出来るのか？
そして、サトシとピカチュウの運命は！？

ピカチュウたちの前に現れたのは、かぎたばポケモン クレッフィ。
空間に浮かんだ「鍵穴」に不思議な形をした鍵を差し込むと、光とともに鍵穴が広がり、とっても摩訶不思議な空間が広がった！そう、クレッフィが持っていたのはいろんな世界にいける鍵。
ピカチュウが手にした鍵は、みんなをどんな世界に連れて行ってくれるのかな？